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水系二次电池多维动态界面机制解析

浏览数:12    更新时间:2025/04    

      近日,我院乔羽教授课题组在水系二次电池表界面的相关研究中取得重要进展。相关成果以“Deciphering multi-dimensional interfacial mechanisms via organic cosolvent engineering for sustainable zinc metal batteries”为题发表于Nature Communications。

      水系电池因其安全、方便的操作环境和长循环寿命,展现出重要的研究价值和应用潜力。然而,析氢反应(HER)、析氧反应(OER)以及随后由界面水电离引起的副反应严重影响电池性能,阻碍了电池的发展。锌金属负极面临的主要科学问题是HER与Zn沉积反应之间对电子的竞争。为了调节HER和锌沉积竞争动力学,研究者开发了多种电解液调控策略,其中共溶剂策略因其经济高效而受到广泛关注。尽管基于不同有机官能团的共溶剂体系展现出多样的电化学行为,丰富了调控手段,但也增加了机理解析的复杂性。当前,相关工作仍然停留在理论层面,缺乏直接的实验证据,尚未建立与电池性能的直接联系。

      乔羽教授团队和华中科技大学冯光教授团队遵循结构决定性质、性质决定行为的研究思路。以二甲基亚砜DMSO和乙腈AN为例,系统全面地研究了两种共溶剂在结构-性质-行为上的异同,以指导研究者根据具体的应用场景需求选择合适的共溶剂来设计电解液。通过将原位谱学和理论计算相结合,全面分析了共溶剂在电极/电解液界面的调控机制,进一步确定了其与电池性能的关联。本工作在共溶剂和阴离子位于Zn2+第二溶剂化壳层的前提下,从氢键、去溶剂化、吸附、钝化和电荷转移维度解耦了有机共溶剂电解液中Zn2+电沉积过程的多维界面机制。对锌沉积/剥离过程中界面的动态演化进行可视化,并建立了复杂协同效应与电池性能之间的相关性。这种多维分析为稳定锌金属负极的电解液工程策略提供了基本见解,为水系电池系统中合适的共溶剂选择提供了可行的理论指导。    

水系二次电池多维动态界面机制解析

共溶剂选择的前提和原则

      该研究工作在我院邹业国副教授、乔羽教授和华中科学技术大学冯光教授的指导下完成,第一作者为我院2024级博士研究生余小雨同学。该论文得到国家重点研发计划(2021YFA1201900),国家自然科学基金(22021001、92472203、22288102、92472109),以及表界面化学全国重点实验室的支持。

      论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-025-59069-7